氧还原反应(oxygen reduction reaction, ORR)是燃料电池以及金属-空气电池重要的阴极半反应,由于动力学缓慢的原因该过程需要催化剂才能完成。近期,金属纳米颗粒(nanoparticles, NPs)与金属单原子(Singe atoms, SAs)协同催化剂展现出了出色的活性与稳定性。但迄今为止报道的制备方法大多是两者直接的混合或者衍生自MOF的热解,其中SAs-NPs之间的距离没有得到很好的控制。因此,设计新的制备方法实现金属颗粒与单原子之间距离的可控是十分必要的。

图1.介孔限域热解策略与传统ZIF-67热解对比示意图
近日,青岛能源所王光辉研究员带领的多孔催化材料研究组开发了一种介孔限域的策略合成金属NPs-SAs距离可控的方法。为了最大限度的发挥NPs-SAs的协同作用,通过预先封装在碳载体介孔中的纳米ZIF-67的热解,在介孔微区空间内构建Co NPs和Co-N4 SAs。实验表明,与以往报道不同的是,获得的Co SAs大部分位于Co NPs的0.6 nm以内,而不是随机分散在碳基体中。此外,碳载体的丰富介孔促进了活性位点的暴露和传质,优化后的电催化剂表现出优异的ORR活性,半波电位(E1/2)为0.91 V,在碱性条件下具有优异的耐久性,优于商用Pt/C催化剂和大多数报道的非贵金属催化剂。
上述工作发表在《chemical of materials》杂志上(Chem. Mater. 2023, 35, 15, 6070–6082),第一作者是青岛能源所博士生王文全,通讯作者是青岛能源所的王光辉研究员和邓晓辉副研究员。该工作得到国家自然科学基金,山东自然科学基金重大基础研究、所内合作基金等项目的资助。
原文链接:https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.chemmater.3c01171
Wenquan Wang, Xiaohui Deng*, Zhengbin Tian, De-Chang Li, and Guang-Hui Wang*. Mesopore-Confined Synthesis of Cobalt Nanoparticles with Single Atoms in Close Proximity for Efficient Oxygen Reduction. Chem. Mater. 2023, 35, 15, 6070–6082.