研究进展

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青岛能源所开发具有hollow-on-hollow结构的成型多孔碳负载钴单原子催化剂催化硝基芳烃的转移加氢

发布日期:2023-07-07    作者:     来源:     点击:

随着单原子催化剂相关研究如火如荼地开展,通过热解ZIFs前体制备的碳载单原子催化剂在诸多领域中展示出了应用潜质。研究表明,此类催化剂的催化性能高度依赖于催化剂的内部传质和活性位点的暴露,然而,大量的活性金属会在制备过程中被碳基质包埋,降低了金属原子的利用效率。此外,ZIFs衍生的单原子催化剂通常以粉末形式合成,为了提高实际应用中的灵活性,通常使用粘合剂或高压将其成型,这些操作进一步阻碍了催化剂的内部传质和活性位点的暴露。因此,如何合理设计成型催化剂的多孔结构来增加活性位点的可及性仍然是一个重要的研究课题。

近日,中科院青岛能源所王光辉研究员团队和中国海洋大学黄明华教授团队PS上包裹了一层ZnCo-ZIFs并利用纤维素将其成型,之后通过一步热解法制得了具有hollow-on-hollow结构的成型多孔碳载钴单原子催化剂(Co1/HOHC-M)。其中,290nm的大空腔由PS热分解而产生,而10nm的小空腔由α-纤维素分解产生CO2ZIFs反应生成的ZnO颗粒挥发而产生。得益于该多级孔结构对活性位点暴露以及内部传质的促进,Co1/HOHC-M在硝基苯转移加氢制苯胺的反应中表现出了优异的催化性能,催化效率大幅优于没有多级中空结构的对比催化剂。该工作为成型碳载催化剂的内部孔道工程提供了新的方法和思路。

 

1.Co1/HOHC-M的合成示意图。

2. (a)热解前后成型催化剂的照片;(b, c) Co1/HOHC-MSEM图;(d, e) Co1/HOHC-MHRTEM图像,(f)HAADF-STEM图像,(g) HAADF-STEM和元素映射图像。

原文链接:https://doi.org/10.1007/s12274-023-5813-9.

Gong X, Li D-C, Zhang Q, et al. Cobalt single atoms supported on monolithic carbon with a hollow-on-hollow architecture for efficient transfer hydrogenations. Nano Research, 2023, https://doi.org/10.1007/s12274-023-5813-9..

 

 

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